Amint már a I. törvénykönyvről írtam, a 92-es zsinaton komoly törvényeket hozott az egyházi élet megújítására. Ezen törvények tiltják a papok másodszori házasságát, tilalmazzák az egyházi javak elidegenítését, szabályozzák az egyházi javak védelmét, rendelkeznek az ünnepek és böjtök megtartásáról is, valamint szigorú büntetéssel sújtják a pogány szokások megtartóit. A kalocsai főegyházmegyéhez csatolta a Szerémséget, s emiatt az egyházmegye központjává Bácsot tette meg, ahol igen népes székeskáptalant is létesített. Későbbiekben a kalocsai és a bácsi káptalan együttesen választotta meg a kalocsa-bácsi érseket is. Nagyváradon székesegyházat épített, s ide – a jobban védhető helyre – tette át a bihari püspökség székhelyét. Emericus váradi kanonok így ír: „Midenekelőtt említésre méltó, hogy a mi váradi egyházunknak alapítója Szent László, egykor Magyarország királya, akinek sírja áthelyezési ünnepét június 27-én ünnepeljük, és temetése történt az Úr 1095-ik esztendejében július 29-én. Alapítá pedig azt az egyházat és szentelé Boldogságos Szűzanya tiszteletére rendelvén először is abba prépostot és vele együtt 24 kanonokot, majd azt székesegyházzá emelte, ellátván sok birtokkal, jogokkal és kiváltságokkal.” Szlavónia birtokbavétele után Zágrábban Szent István tiszteletére új püspökséget alapított. Tevékeny részt vállalt a nagy kiterjedésű püspökségek esperesi kerületekre való felosztásában, több helyen alapított kanonoki testületeket, ezáltal kialakítva magyarországi egyházmegyés klérus szervezetének alapját: az esperességekre osztott püspökségeket a káptalannal. Támogatta a szerzetesi közösségeket, Bátán és Szent Jobbon letelepítette a bencéseket, megalapítva a Boldogságos Szűz Mária apátságot, Somogyvárra pedig francia bencéseket hívott, s megalapította a Szent Egyed apátságot.

Sokan a szemére vetették, hogy nézeteltérésbe került a pápával, szerintem ez erős túlzás. Hitelvi kérdésekben soha-semmilyen nehézség nem támadt, némi politikai vita természetesen lehetett a két állam között. Hozzá folyamodott segítségért 1089-ben Jaromir-Gebhard prágai püspök is a pápával folytatott dialógusában. Orbán pápa szó nélkül engedte, hogy a király gyakorolja a „rex et sacerdos” ősi jogokat, vagyis püspökségeket helyezett át, a püspökség dolgaiban intézkedett. László király alkalmazta először pénzein az apostoli keresztet, mely jelképezi a királyi korona által szimbolizált jogoktól különálló királyi privilégiumot.

1083-ban Gergely pápa engedélyével – talán politikai szándékkal is – megteremtette az első magyar szentek kultuszát: Szent István király, Szent Imre herceg, Szent Gellért vértanú-püspök, valamint a zobor-hegyi remeték: András és Benedek. Szent László király legendájában így olvassuk: „Mikor Istennek e választott szolgája azon gondolkodott, hogy minden erejével Istennek tetszőt cselekedjen, mennyei sugallatra elsősorban az ötlött eszébe, hogy a szentek testét… ne engedje tovább a porban feküdni. Imigyen a pápa parancsát kieszközölve felemeltette a szent testeket: mármint Boldog István királyét, aki elsőnek mutatta meg az örök üdvösség útját a magyaroknak; fiáét Szent Imréét, ki a király egyetlen fia volt; … továbbá Szent Gellért vértanú, Boldog András és Benedek testét avattatta csodálatosan szentté.” A szentéavatás ú.n. felemeléssel történt. A szentéavatandók testét kiemelték a sírból és új sírba helyezték, mely fölé oltárt építettek. A legenda szerint nem tudták felnyitni a sírt, valaki közbevetette, hogy biztosan azért, mert Salamont a visegrádi várbörtönben fogva tartja. Miután Salamont szabadon bocsájtották, már sikerült fölnyitni a sírokat. Szintén egy legenda szerint egy magyar főúr, bizonyos Mérk úr István jobbját magához vette és birtokán a Berettyó egyik szigetén őrizte. Mikor ezt László megtudta visszavitette Székesfehérvárra az ereklyét, de Szentjobbon bencés kolostort alapított.

Először a „lengyel király” ragadvány névvel illették az emberek, de hamarosan a „kegyes király” néven emlegették, melyre rá is szolgált. László alakjában először jelent meg magyar földön a civilizált harcos, a lovag. Azok az értékek, melyek a lovagi erkölcs alapján állnak: bátorság, gyengék védelme, segítése, a kereszténység oltalma. Vele véget ért a Szent István halálával keletkezett válságos időszak.

Mint oblátus (világi rendi) csatlakozott a Bencés rendhez. Talán bizonyos imádságokat el kellett végeznie naponta, s a közösség lelki megerősítést adott a királynak.